地区：上海市 宝山区
关键词：贺州学院
成果类型：其它
成果领域：生物与新医药
成果编号：A2021061000001848
成果描述：
| 基于“Dye/TiO<,2>体系电荷转移量子相干效应的四波混频光谱技术研究”课题研究了光致电子转移（Photoinduced Electron Transfer）的物理机制，这对于理解光致电子转移动力学过程的影响因素和染料敏化太阳能电池等光伏器件的光电转换过程的物理和化学机制，为光伏体系的材料选择、染料分子的设计和器件结构优化提供实验和理论依据。以上研究工作在国内外权威期刊上共发表论文10篇，其中SCI收录论文9篇，EI收录论文1篇，SCI影响因子大于1.0的4篇。该研究工作获得了广西自然科学基金和广西教育厅基金（重点和自筹）的资助。该课题在期间完成了比较高难度的工作，获得了系统的创新性成果，部分实验技术达到了国际先进水平。成果1：在国际上首次建立了超连续白光探测的光子回波（Photon Echo，PE）和瞬态光栅（Transient Grating，TG）光谱等四波混频光谱研究平台，解决国际上通常采用的单波长探测的困难，实现了多个振动模式超快动力学的同时观测，光谱分辨率优于10cm-1，时间分辨率到亚皮秒（Picosecond，ps）。成果2：基于以上超快光谱技术研究了不同染料分子在非反应溶剂中的激发态弛豫动力学和分子间氢键相互作用，重点研究了反应溶剂中光致电子转移反应动力学的机制和染料敏化TiO<,2>纳米粒子体系中的光致电子转移动力学过程及其与染料分子结构变化之间的关系，建立了光致电子转移的物理模型，解决染料分子激发态上光致电子转移过程的相关问题。相关研究工作发表SCI论文14篇和EI论文1篇，已经被他引1次。获得了以下创新性研究成果：比较研究了香豆素343（C343）染料分子在不同非反应溶剂中的荧光寿命，发现在氢键给体溶剂中C343荧光寿命长于非氢键给体溶剂中的寿命，指出分子间氢键的作用使激发态分子处于相对稳定的构型。研究了Rhodmine 6G（Rh6G+）和Rhodmine 101（Rh101+）系列电子受体染料分子在反应溶剂DEA中超快光致分子间电子转移的动力学过程，发现在电荷转移态内还有一个皮秒时间尺度的分子内振动弛豫过程，完善了原有的光致分子间电子转移能级模型，更好地解释了光致分子间电子转移的动力学过程。比较研究了5(6)羧基荧光素（5(6)CFL）、C343和茜素（Alz）三种染料分子敏化TiO<,2>纳米粒子体系的光谱性质，发现PIIFET的速率常数与所研究的染料分子和TiO<,2>纳米粒子之间的键连方式有关，键连刚性的增强使电子转移速率常数增加。在以上研究成果的基础上仍可继续开展如下具有重要意义的研究工作：选择自然界中光合作用中的生物功能材料（如叶绿素、类胡萝卜素和蛋白质分子等复杂分子体系）作为研究对象，深入探索光合作用过程中的电子和能量传输机制，为它们在光伏器件中的应用提供必要的参考。改进超快时间分辨光谱实验技术，建立和完善两维电子光谱、飞秒受激Raman光谱（FSRS）和相关反斯托克斯拉曼光谱（CARS）光谱技术，观察PIET过程中激发态振动波包的时间演化以及它对PIET的影响，探索染料分子结构演化与PIET之间的内在关联，这对深入认识ET机制有着重要的科学意义。 |
