有机反应新策略:自分类多米诺汇聚集成反应的模型构建与应用

地区:上海市 宝山区

关键词:华中师范大学;湖北师范学院

成果类型:其它

成果领域:生物与新医药

成果编号:A2021061000004906

成果描述:

分子自组织的水平、化学合成的极限、分子手性的起源是二十一世纪化学学科需要解决的三大基础理论命题,而化学合成极限问题,即探寻复杂结构体的自组织合成策略属于“有机合成化学”领域中的挑战性难题。项目完成人在国家自然科学基金3个面上和1个重点项目连续支撑下,历经十余年“从新现象的发现,到新假说的提出与证明,再到理论的拓展与应用”这一系统性研究过程,取得了系列原创性成果:揭示了新的分子行为,提出了新的合成策略,创建了新的反应类型。揭示新颖的分子集群行为是开创新的学术生长点和新的学科分支的重要发端,也是了解微观分子自组织水平的重要媒介!小分子集群自分类“self-sorting”现象的最早发现及概念的定义起始于项目完成人博士后期间的研究工作(Angew.Chem.Int.Ed.,2002,41,4028-4031),自2003年建组后,又相继揭示了小分子集群自分类行为的一系列新颖表达形式!至今自分类行为的研究已成为超分子化学、表面化学、高分子化学、材料化学、生物化学及物理学等学科领域中新的生长点,项目完成人相关的论文也成为国际同行开展这类研究的基础性文献。基于小分子集群的自分类原理提出了研究有机反应的新策略–自分类多米诺汇聚集成反应的理论模式,设计完成了与模型相对应的系列反应例证。该成果被国际诸多学者认为是有机化学中一种重要的新型合成策略,并被归纳为“MPCD合成策略”,认为是开拓新型有机反应的有效工具。基于上述的设计策略,创建了以乙酰甲基二聚偶联成烯为主干的多样性导向反应系统,成为被业界广泛应用的工具性反应。完成了5类28个天然产物的一锅全合成,对“化学合成的极限”难题–“复杂结构体的直接合成”提供了新思路。整个体系共发表包括J.Am.Chem.Soc.,Org.Lett.,Chem.Commun.等期刊论文八十余篇,被国际专业评述刊物亮点推介72篇次,获得44篇综述性文章引证和正面评价,得到国内40多个研究组引证和借鉴,被国际学者作为经典的例证编入8部专著,应邀作学术报告42次。20篇代表性论文被他引344次,单篇最高他引39次。
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